Cette œuvre de Quinet constitue la seule réécriture fictionnelle consacrée à Merlin en France au XIXe siècle. Aussi revêt-elle une grande importance dans l'histoire du mythe comme dans celle de l'auteur lui-même, qui déclare dans sa préface y avoir réfléchi pendant trente ans avant de l'écrire. Composé entre 1853 et 1860, ce "livre-somme" a pour ambition avouée de donner à la France la grande épopée qui lui manque.
Chez Quinet, l'histoire de Merlin est celle d'un amour parfait avec Viviane, rompu par une séparation fatale. Au terme de nombreuses pérégrinations et aventures, l'enchanteur retrouve Viviane : elle l'enferme alors dans le cercle magique de la mort, leur amour s'épanouissant au sein du tombeau. L'emprisonnement est présenté comme un piège accepté par Merlin, et partagé par la fée et leur enfant. La réclusion de Merlin devient, dans l'épopée romantique, triomphe de l'amour et non, comme dans les textes médiévaux, symbole de la ruse féminine.
Ainsi, au gré des diverses péripéties sont dévoilées les multiples figures de Merlin apparues au cours des siècles : le prophète, le barde-poète, l'enchanteur amoureux et victime de Viviane et de ses propres sortilèges.
Dans Merlin l'enchanteur, Quinet déploie à la fois sa vision mystique du couple et son idéal politique de la justice sociale réalisée sur terre, à travers l'anéantissement final de l'Enfer. Cette épopée en prose se découpe, comme l'Odyssée, en 24 chants, et illustre le parcours d'un homme, Merlin, s'élevant par paliers successifs au niveau de Dieu et de la Création.